| 本文總結(jié)了近年來在硼基催化劑上進行二氯丙烷氧化脫氫制丙烯的研究，從催化劑設(shè)計、催化劑制備和催化劑活性等方面對活性位點密度、比表面積、材料形態(tài)與表面缺陷、電子性質(zhì)和載體特性進行了系統(tǒng)地討論，明確了各催化劑的性能特點和構(gòu)效關(guān)系;同時對硼基催化劑催化ODHP的活性位點和反應(yīng)機理進行了概括總結(jié)，認識到了不同幾何構(gòu)型的聚集態(tài)三配位硼物種，如一B-0-0-,B-B-、B-OH、B(OH)03、B-O-B低聚物和一B[OH二0(H)-Si]=等潛在活性位的催化機制，加深了對硼基催化劑催化二氯丙烷脫氫的理解，為未來高效ODHP催化劑的發(fā)展提供有效指導(dǎo)。硼基催化劑用于ODHP反應(yīng)顯示了優(yōu)異的烯烴選擇性和產(chǎn)率，解決了過渡金屬催化劑上烯烴過氧化的問題，同時具有優(yōu)異的低溫催化性能，其活性選擇性隨著研究的深人有望進一步提升，推動了ODHP的工業(yè)化進程。目前制約硼基催化劑進一步發(fā)展的技術(shù)問題主要有以下幾點:①硼基催化劑的活性位和反應(yīng)機理仍不明確，不能有針對性地設(shè)計構(gòu)建催化劑;②氧化脫氫過程是一個放熱過程，產(chǎn)生的局部熱點會導(dǎo)致烯烴的二次反應(yīng)，其單程二氯丙烷轉(zhuǎn)化率較金屬催化劑偏低，丙烯收率不高;③硼基催化劑制備條件比較苛刻，開發(fā)大規(guī)模硼基催化劑制備工藝是待解決的問題。為進一步提高硼基催化劑性能，推動硼基催化劑的工業(yè)化應(yīng)用，未來的研究研究方向有:①對硼基催化劑表面結(jié)構(gòu)進行設(shè)計，探究其真正的活性位點，采用原位表征技術(shù)與同位素實驗，結(jié)合先進的光譜技術(shù)，如常壓氦微波等離子體發(fā)射光譜(MES),SVUV-PIMS、漫反射傅里葉變換紅外光譜(DRIFTS),NMR等，明確反應(yīng)過程中間體，結(jié)合DFT計算得到對反應(yīng)機理的深層理解，從而實現(xiàn)硼基催化劑活性位最優(yōu)化的構(gòu)建;②構(gòu)筑具有特定拓撲結(jié)構(gòu)和空間孔道的硼基催化劑，穩(wěn)定硼活性位點的同時強化傳質(zhì)傳熱過程，減少副反應(yīng)的發(fā)生;并利用孔道結(jié)構(gòu)優(yōu)化實現(xiàn)表面反應(yīng)與氣相自由基反應(yīng)的協(xié)同促進作用，提高催化劑性能、實現(xiàn)高活性和高選擇性制備丙烯;③開發(fā)新的硼基催化劑合成方法，降低制備條件，實現(xiàn)硼基催化劑的規(guī)�；苽�;④探索硼基催化劑的成型結(jié)構(gòu)，為工業(yè)化應(yīng)用提供借鑒。www.www.adnbu.cn
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